Di dalam bukunya, Harold yang suka bertualang dapat membuat apa pun menjadi hidup hanya dengan menggambarnya . Setelah dia tumbuh dewasa dan menarik dirinya keluar dari halaman buku dan masuk ke dunia fisik, Harold menyadari bahwa dia harus banyak belajar tentang kehidupan nyata . Di dalam bukunya, Harold (Zachary Levi) yang suka berpetualang dapat membuat apa pun menjadi hidup hanya dengan menggambarnya. . Setelah dia tumbuh dewasa dan menarik dirinya keluar dari halaman buku dan memasuki dunia fisik, Harold menyadari bahwa dia harus banyak belajar tentangnya. krayon ungu mungkin memicu pesta pora yang lebih lucu daripada yang dia bayangkan . Ketika kekuatan imajinasi tak terbatas jatuh ke tangan yang salah, semua kreativitas Harold dan teman-temannya akan diperlukan untuk menyelamatkan dunia nyata dan dunianya sendiri . Seorang anak laki-laki tinggal di dalam buku komik dan dia dapat membuat apa pun menjadi hidup, seperti temannya Moose dan Porcupine . Di zaman modern, Harold sudah dewasa dan menyebut narator sebagai "orang tua" . Suatu hari yang menentukan krayon ungu terpercaya untuk menggambar pintu ke dunia nyata, untuk mencarinya, dengan Moose bergabung dengannya, Landak tertinggal, sebelum tersesat di dunia nyata . Harold dan Moose melanjutkan mengendarai sepeda yang digambar Harold, di percaya dia sebenarnya ayahnya .

Terri, Ibu dari anak laki-laki imajinatif bernama Mel secara tidak sengaja menabrak sepeda dengan mobilnya, mendapat tusukan dalam prosesnya, dan Harold menarik yang baru, membuat Terris kebingungan karena dia belum pernah melihatnya berhasil meyakinkan Terri untuk membiarkan keduanya tinggal di kamar tepat di atas garasinya . Malamnya, Mel mengundang Harold ke bawah dan keduanya terikat . Harold memecahkan sepotong krayonnya dan menyerahkannya kepada Mel . Keesokan harinya, Terri memberi tahu Harold harus pergi saat Mel pergi ke sekolah, jadi mereka melakukannya . Namun, Mel ingin ikut dalam misi menemukan ayah Harold dan ketiga temannya pergi ke perpustakaan setempat dan bertemu dengan pustakawan, Gary Natwick, yang berjuang untuk menyampaikan pendapatnya mengaku diam-diam menyukai Terri . Mereka bertanya kepada Gary apakah dia dapat membantu menemukan ayah Harold melalui komputer, jadi dia mencoba tetapi tidak berhasil . Ketika mereka meninggalkan perpustakaan, Harold menggambar pesawat terbang dan menggunakan contrails, menampilkan nomor kontak Terri orang tua yang menelepon nomor tersebut . Tiba-tiba, Gary menyadari dari buku apa Harold berasal .

Terri mendapat banyak telepon dari orang asing, diikuti dengan telepon dari sekolah, mengatakan Mel terlibat dalam insiden intimidasi dan segera pulang ke rumah dan Moose melihat Terri di tempat kerja dan Moose membantu menggantikannya dengan memindahkan kotak, tapi tak lama kemudian dia bosan dan mulai membuat kekacauan, akhirnya membuat Terri dipecat dari pekerjaannya . Namun, terungkap bahwa Terri tidak terlalu menyukai pekerjaan itu mendukung . Harold, Moose, Mel dan Terri berjalan ke kota dan Harold mengetahui di garasi bahwa Terri ingin menjadi seorang pianis, jadi dia menggambar piano untuk dimainkannya . Gary bertemu dengan Harold dan Moose dan menjelaskan bahwa penulis buku tempat dia berasal . Terungkap bahwa nama lelaki tua itu adalah Crockett Johnson . Harold dan Moose melanjutkan untuk berdamai dengan Landak yang dikejar polisi karena mencuri jaket kulit . Mereka semua ditangkap, menghancurkan bola dan ketiganya melarikan diri . Landak menggunakan krayon untuk menggambar mobil dan pergi ke rumah Crockett, hanya untuk mengetahui bahwa dia telah meninggal . Harold sangat sedih dengan ini dan semua gambar sebelumnya mulai memudar, bahkan Moose Harold bertemu Gary satu lawan satu dan Gary meyakinkan Harold untuk menyerahkan krayonnya, dan dia setuju . Gary menggunakan krayon untuk memenjarakan Harold dan bercosplay dirinya sebagai pejuang fantasi .

Mel tiba segera setelah itu, hanya untuk dipenjara juga . Namun, bagian krayon dari sebelumnya untuk membebaskan dirinya dan Harold . Pasangan ini bentrok dengan Gary di alun-alun kota, di mana dia menggunakan krayon untuk menciptakan dunia fantasinya sendiri . Harold melawan Gary untuk mendapatkan krayon, tetapi Gary menelan potongan itu, sebelum menjadi kuat, mengubah rumput menjadi lava cair . Mel menggunakan teman khayalannya, yang dia gambar di sekolah sebelumnya, bernama Carl, dalam upaya untuk membuat Gary meludahkan potongan krayon, dan mereka berhasil, mengembalikan semuanya ke sebagaimana mestinya. Gary keluar dengan mimpinya untuk hidup di dunia fantasinya sendiri dengan menggambar sebuah pintu untuknya dan dia masuk, sebelum pintu itu dibakar oleh Carl . Harold, Moose, Porcupine, Mel dan Terri semua mengunjungi museum semua tentang karya Crockett Johnson menemukan makna sebenarnya di balik ciptaannya . Harold, Moose, dan Landak kembali ke dimensi mereka masing-masing, tetapi sebelumnya Harold memberikan Mel sebungkus Krayon Crayola miliknya sendiri, untuk menggunakan imajinasinya sendiri dengan .